我国土壤镉污染现状分析及修复技术研究朱雅琪1㊀梁金明2㊀李㊀彬1㊀邓㊀玉1㊀陈㊀前1㊀巫㊀剑1㊀陈润成1㊀杨国义1∗(1.广东省生态环境技术研究所/广东省农业环境综合治理重点实验室,广州510650;2.中山市农业科技推广中心,广东中山528400)摘要:镉作为人体非必需且生物毒性很强的重金属元素,土壤和作物中镉超累积是人体中镉富集的主要来源㊂明晰土壤镉污染现状,研究镉污染土壤修复技术对区域生态风险评估和粮食安全生产具有重要的意义㊂通过文献综述,系统分析了我国土壤镉污染现状和国内外土壤修复技术研究进展㊂我国镉污染在地理分布上总体呈现南方重于北方,且近年来镉含量以较高速率增加,以西南地区和沿海地区增幅最大㊂当前土壤镉污染修复技术主要分为四个大类:物理修复技术㊁化学修复技术㊁生物修复技术和联合修复技术㊂其中,联合修复技术作为物理修复技术㊁化学修复技术㊁生物修复技术等的联合体,弥补单一修复技术存在的不足,提高土壤镉污染修复效率,是未来土壤镉污染修复研究的主要方向㊂对该领域初学者了解该领域研究方向㊁发展趋势和研究热点具有指导意义㊂关键词:土壤;镉污染现状;修复技术;联合修复ANALYSIS OF CURRENT STATUS OF SOIL CADMIUM POLLUTION IN CHINA ANDTHE SUMMARY OF REMEDIATION TECHNOLOGYZhu Yaqi1㊀Liang Jinming2㊀Li Bin1㊀Deng Yu1㊀Chen Qian1㊀Wu Jian1㊀Chen Runcheng1㊀Yang Guoyi1∗(1.Guangdong Key Laboratory of Integrated Agro-Environmental Pollution Control and Management,and Guangdong Institute of Eco-Environmental Science&Technology,Guangzhou510650,China;2.Zhongshan Agricultural Science and Technology Extension Center,Zhongshan528400,China)Abstract:Cadmium as a non-essential and highly toxic heavy metal element in human body,the accumulation of Cd by soil and crop is the main source of human Cd intake.It is of great significance for regional ecological risk assessment and food safety production to clarify the current situation of soil cadmium pollution and study the remediation technology of cadmium contaminated soil.Based on the literature review,this paper systematically analyzed the current situation of soil cadmium pollution and the research progress of soil remediation technology at home and abroad.The distribution of cadmium pollution in China is generally heavier in the South than in the north.In recent years,cadmium content has increased at a relatively high rate,with the largest increase in southwest and coastal areas.Moreover,there are four kinds of remediation technologies for cadmium pollution in soil,physical remediation technology,chemical remediation technology,biological remediation technology and joint remediation technology.Among them,as a combination of physical remediation technology,chemical remediation technology and biological remediation technology,joint remediation technology can make up for the shortcomings of single remediation technology and improve the remediation efficiency of soil cadmium pollution,which is the main direction of future research on soil cadmium pollution remediation.This paper is of guiding significance for beginners to understand the research direction,development trend and research hotspot in this field.Keywords:soil;cadmium pollution;repair technology;joint repair㊀㊀㊀㊀㊀㊀㊀㊀收稿日期:2020-03-25基金项目:中山市社会公益科技研究项目(2018B1014)㊂第一作者:朱雅琪(1993-),女,硕士,主要研究方向为环境与土壤㊂244332534@∗通信作者:杨国义(1969-),男,研究员,主要研究方向为环境与土壤㊂gyyang@0㊀引㊀言1817年,德国人Stromeyer从不纯的氧化锌样品中发现了镉(Cadmium,Cd)[1]㊂自发现以来,镉被广泛应用于化工业㊁电子业㊁电镀工业和核工业等领域,产量逐年增加[2]㊂由于镉的广泛应用,使得镉通过工业废渣㊁大气沉降㊁污水灌溉㊁城市垃圾和农用化学品等途径进入土壤中,造成土壤镉污染[3]㊂土壤中自然存在的镉一般情况下不会对人体造成危害,而由于人类活动引起的土壤镉污染则具有严重的生态环境效应㊂镉污染能够降低土壤微生物活性和数量,改变土壤微生物群落特性,对土壤生态系统具有破坏性的影响[4,5]㊂此外,过量的镉可以在植物体内富集,通过食物链进入动物和人类的体内,严重者危害健康,1931年日本发生的 痛痛病 事件就是镉污染引起的公害病事件之一[6,7]㊂镉污染已经成为我国农田土壤最严重的污染问题之一[8]㊂土壤镉污染问题日益严峻,我国土壤镉污染现状如何,以及如何治理土壤镉污染已经成为当今生态环境领域研究的热点问题㊂本文依据国内外有关参考文献,对我国土壤镉污染现状进行了综合分析,对土壤镉污染修复技术研究进展进行了综述,并对未来土壤镉污染修复技术的研究方向进行了展望,为该领域初学者了解该领域研究方向㊁发展趋势和研究热点提供了指导,也为我国土壤镉污染治理的进一步研究提供参考㊂1㊀土壤镉污染现状1.1㊀我国土壤镉污染现状根据2014年‘全国土壤污染状况调查公报“,我国土壤总超标率为16.1%,污染类型以无机型为主,其中镉的点位超标率最高,为7.0%,位于八大无机污染物之首;从地域分布上看,我国土壤镉污染南方重于北方[9]㊂近年来,学者对我国土壤镉污染现状研究较多,主要集中在污染较重的南方区域,对部分区域研究结果进行汇总,见表1㊂结果表明,我国土壤镉污染形势严峻,特别是被誉为 鱼米之乡 的湖南㊁湖北等地㊂表1㊀我国部分区域土壤镉污染现状汇总省份研究区域研究结论参考文献湖南湖南省土壤镉污染面积达2800hm2,占全省13%[10]湖北鄂西北某农田保护区(湖北粮油作物主产区)89份表层土壤样品镉超标率达78.7%,均值为湖北省背景值9.0倍[11]湖北省重点行业企业周边Cd为矿产采选与冶炼㊁化学原料与化学品制造企业的主要重金属污染物之一,超标倍数分别为33.3㊁14.1倍[12] 太浦河流域(流经江浙沪)流域内存在严重的Sb㊁Cd污染,尤其以大型印染厂集中区为突出[13]广西广西省土壤镉含量为0~236.32mg/kg,超标比例达90.11%[14]桂西地区水稻主产区稻田总镉含量为0.941mg/kg,高于国家土壤环境质量二级标准值的样品占调查总样品的54.0%,稻田土壤镉为高生态风险[15]广东湛江观海长廊红树林土壤镉含量平均值为环境背景值的4.43倍,部分点位镉含量超过国家土壤环境质量一级标准[16]福建福建省19个县农田土壤土壤镉污染超标率为25.39%[17]闽西矿区周边土壤镉超标率为20%[18]贵州黔南州4个重点生态县土壤重金属超标率达到了49.2%,其中以镉为首要的污染物[19]四川成都平原农田研究的45个取样点中19个样点镉含量超过了土壤镉含量土壤环境质量标准农业用地二级污染标准,大多数市区农田土壤存在镉污染威胁[20]重庆33个蔬菜基地土壤镉含量为0.160~0.636mg/kg,均值为0.299mg/kg,超标率达41.2%[21]1.2㊀土壤镉污染原因导致土壤镉污染的原因众多,主要包括大气沉降㊁农药化肥等的施用㊁污水灌溉㊁污泥施肥㊁废渣堆积㊁矿山污染等[22]㊂不同地区导致土壤镉污染的原因存在差异㊂张大元[21]对重庆33个蔬菜基地土壤环境质量情况进行研究发现,该区域土壤镉超标的原因主要是肥料污染㊁大气沉降物等㊂沈阳地区河流灌渠沿岸重金属污染现状研究发现,该区域农田中镉的重要来源是施用磷肥,另一个重要来源是污水排放[23]㊂未进行污水处理㊁生活垃圾收集方式及堆放随意是导致福建省农田土壤镉污染超标的主要因素[17]㊂四川西南部凉山州的土壤重金属污染现状调查则发现,导致凉山州土壤重金属污染的原因主要是附近较多矿山导致的工矿废水排放㊁工矿废渣堆积㊁工矿企业生产产生的气体和粉尘通过大气传播等[24]㊂贵州省贵阳市耕地土壤镉污染突出与磷化工㊁煤化工及冶炼等工业污染密切相关[25]㊂2㊀修复技术研究进展近年来我国土壤镉污染情况日趋严重,由此引起的安全事件频发,土壤镉污染治理已迫在眉睫㊂目前土壤镉污染修复技术主要包括物理修复技术㊁化学修复技术㊁生物修复技术和联合修复技术㊂2.1㊀物理修复技术物理修复技术是指利用物理的方法对受污染的土壤进行修复,主要包括客土法㊁换土法㊁深耕翻土法㊁隔离包埋法㊁热力恢复法和电修复技术等㊂客土法也是一种工程治理方法,是将清洁土壤添加到镉污染土壤中,从而降低土壤镉含量或减少植物根系与污染物的接触,以达到土壤镉污染治理的目的,该方法适用于污染物含量不高㊁取土方便的地区[26]㊂换土法是利用干净土壤替换掉被污染的土壤,将污染土移走处置,该方法适用于小面积镉污染土壤,可以有效防止镉污染范围的扩大[27]㊂深耕翻土法是通过深耕将被污染的表层土翻入深层,从而使表层土污染物含量降低,该方法仅适用于污染较轻的土壤,且易导致耕层土肥力降低[28]㊂隔离包埋法是利用钢筋㊁水泥等在被重金属污染的土壤周围及底部修筑隔离墙,将污染土与周围环境隔离,防止其淋溶水和渗滤水进入周围环境中,污染土壤[29]㊂热力恢复法多针对挥发性重金属的治理,即利用加热的方法将重金属从土壤中解析出来,再回收利用,该方法对特定污染治理效率高,但成本高㊁工程量大,且易污染空气,仅适用于熔点低或挥发性强的小面积污染[30,31]㊂电修复技术是将电极插入受污染的土壤并通入直流电,镉离子在电场作用下通过电渗析和电迁移定向移动,富集在电极区附近,最终通过电镀㊁共沉淀等方式使镉离子与土壤分离以达到镉污染治理的目的[32]㊂2.2㊀化学修复技术化学修复技术是利用化学物质改变镉在土壤中的存在形态及其生物有效性,从而达到抑制或降低植物对镉的吸收的目的㊂主要包括原位化学稳定法和淋洗法㊂原位化学稳定法是通过向被污染土壤中添加碱性改良剂(石灰㊁赤泥㊁钙镁磷肥㊁粉煤灰等)㊁黏土矿物(海泡石㊁沸石㊁凹凸棒石等)㊁拮抗物质(硫酸锌㊁稀土镧等)等无机物,或是畜禽粪便㊁秸秆堆肥㊁生物炭等有机物,从而改变土壤pH值㊁氧化还原电位等,进一步影响镉在土壤中的赋存形态使其被沉淀固定,或是发生吸附及离子交换㊁离子拮抗㊁螯合等化学作用降低镉的生物有效性,达到土壤镉污染治理的目的[29,33]㊂在对土壤镉污染进行治理的各种措施中,该方法由于操作简便和价格低廉被广泛应用㊂研究发现,施用硅肥㊁钙镁磷肥㊁石灰和骨炭粉等固定剂可以使土壤中镉各形态的含量和分布发生变化,适当的施用固定剂可以抑制植物对镉的吸收,降低植物可食部位镉含量[34]㊂淋洗法是利用淋洗液将土壤固相中的镉转移到土壤液相中去,通过回收利用含镉废水以达到土壤镉污染治理的目的㊂该方法研究的难点是找到一种合适的淋洗液,在满足土壤镉污染治理的要求的同时,土壤结构不会遭到破坏,导致二次污染的发生[35]㊂传统的化学淋洗剂主要有无机类淋洗剂㊁螯合剂和表面活性剂3种㊂无机类淋洗剂主要是水㊁无机盐㊁无机酸等,该类淋洗剂存在淋洗效果不理想㊁易破坏土壤自身品质等诸多问题[36]㊂螯合剂可以与重金属结合形成稳定的金属螯合物,王亚琴发现乙二胺四乙酸(EDTA)和氮川三乙酸(NTA)能螯合土壤中的镉并形成镉螯合物,从而提高镉的有效性促进植物对其的吸收[37]㊂近年来,学者们对于表面活性剂治理污染土壤的研究主要集中在有机污染领域,在重金属污染土壤修复方面的应用相对较少[36]㊂2.3㊀生物修复技术生物修复技术是指利用某些特定的动㊁植物和微生物作为修复主体,吸附㊁降解㊁转化㊁固定土壤中的镉,以达到土壤镉污染修复的目的[27]㊂生物修复技术主要分为植物修复技术㊁动物修复技术和微生物修复技术等,因其操作简单㊁成本低廉㊁无二次污染㊁处理效果好且能大面积推广应用等优点,是近年来环境污染治理研究的热点之一[38]㊂植物修复技术是一种利用某些可以忍耐和超量积累镉元素的植物及其微生物共存体系以达到消除镉污染目的的土壤镉污染治理技术㊂1977年Brooks[39]首次提出超累积植物的概念,1983年Chaney[40]又提出了重金属植物修复的思想,随后,利用植物修复技术治理土壤重金属污染进入到了快速发展的时期,并取得了一定成效㊂应用于土壤镉污染治理的超富集植物存在如下特点:1)镉在植物地上部的富集含量应达到临界值100mg/kg;2)植物体内镉含量与土壤中镉含量的比值(富集系数,BCF)应大于1;3)植物地上部镉含量与地下部镉含量的比值(转运系数,TF)应大于1;4)能在镉污染土壤中正常完成生活史,且生物量不能明显减少[41]㊂目前,学者们对土壤镉污染治理的超富集植物进行了大量研究,在籽粒苋㊁东南景天㊁青葙等植物对土壤镉污染治理方面取得了显著成果[42-44]㊂动物修复技术是利用土壤动物及其肠道微生物在自然条件或人工控制下,在污染土壤中生长㊁繁殖㊁穿插等活动过程中对污染物进行破碎㊁分解㊁消化和富集的作用,从而使污染物降低或消除的一种生物修复技术[45]㊂研究发现,土壤动物蚯蚓和蜘蛛对重金属元素有很强的富集能力,其体内Cd㊁Ph㊁As 含量与土壤中Cd㊁Ph㊁As 含量呈明显的正相关[46]㊂然而,目前对土壤动物修复技术的研究较少,对重金属富集动物的发现及其富集重金属后的收集或可成为学术界的一大研究热点㊂微生物修复技术是一种利用活性微生物对土壤镉污染物的吸收㊁沉淀㊁氧化和还原等作用来降低土壤镉浓度和毒性的技术[47]㊂周芳如[48]通过筛选出9种耐镉真菌菌株,并复筛发现了一种去镉能力强且遗传稳定的新月弯孢霉(Curvularia lunata )㊂Lidija 等[49]发现铜绿假单胞菌(Pseudomonasaeruginosa san ai)是一种强耐镉细菌,对镉有很好的富集作用,在土壤镉污染治理方面有巨大的潜力㊂此外,袁金蕊等[50]在对微生物修复镉污染进展综述中指出,目前已筛选出的可用于镉吸附的微生物包括了红酵母㊁马尾藻㊁柠檬酸杆菌㊁枯草芽孢杆菌等十余种㊂2.4㊀联合修复技术单一的土壤镉污染修复技术除了存在一定的优点外,也存在诸多的不足,将不同的修复技术联合起来,不仅可以提高土壤镉污染修复效率,还可以弥补这些不足㊂近年来,关于土壤镉污染联合修复技术的研究主要有植物化学联合修复技术㊁植物微生物联合修复技术㊁微生物化学联合修复技术㊁动植物联合修复技术等,主要集中在植物化学联合修复技术和植物微生物联合修复技术,围绕着修复效果好且环保的植物修复技术开展㊂对国内外学者的主要研究结果进行汇总,见表2㊂表2㊀土壤镉污染联合修复技术研究汇总联合修复技术研究内容研究结果文献来源植物修复+化学修复籽粒苋+磷酸二氢钾/EDTA /柠檬酸外援活化剂促进籽粒苋对土壤中镉的吸收,提高修复效率[42]植物修复+化学修复交流电场+有机物料(黄腐酸钾㊁紫云英)+东南景天交流电场和有机物料联用可进一步促进东南景天对土壤镉的累积[51]植物修复+化学修复草酸+东南景天使用草酸淋洗联合矿山型东南景天修复镉污染土壤,可以提高镉去除效果[52]植物修复+化学修复苎麻+生物可降解螯合剂(EDDS㊁EDTA)添加EDDS㊁EDTA 可以提升土壤中镉和铅的酸可提取态含量,促进苎麻各器官对镉和铅的吸收累积[53]植物修复+化学修复苎麻+固化剂(硅藻土㊁膨润土㊁石灰石粉㊁沸石粉)添加9g /kg 硅藻土以及3~9g /kg 沸石粉配合苎麻种植,可以对土壤中镉污染产生很好的联合修复效果[53]微生物修复+化学修复纳米羟基磷灰石(n-HAPs)+黑曲霉(Aspergillus ㊀niger )/产黄青霉(Penicillium㊀Chrysogenum F1)对镉㊁铅的固定效率是单一化学/微生物修复的1~4倍,且基于黑曲霉和n-HAPs 的纳米生物复合材料对土壤镉㊁铅的固定效果优于基于产黄青霉和n-HAPs 的纳米生物复合材料[54]生物修复+化学修复纳米材料(纳米羟基磷灰石㊁纳米Fe 2O 3)-紫花苜蓿-根瘤菌复合体系可以降低土壤总镉含量14.93%~16.57%,减少土壤有效态镉含量33.79%~35.04%[55]动植物联合修复蚯蚓+白三叶/黑麦草经过18个月的修复,土壤Cd㊁Cu㊁Pb 修复效果分别较单个动物修复和植物修复的简单叠加效果高11.5%,7.2%,5.0%[56]植物-微生物联合修复 双耐 细菌(Rhodococcus baikonurensis)+香根草该菌株可以促进植物生长,提高铅㊁镉的有效态含量,强化污染土壤的修复效果[57]植物-微生物联合修复印度梨形孢+紫花苜蓿印度梨形孢可分泌生长素增加植物产量,诱导植物病程相关基因表达,提高植物在重金属环境中的抗逆能力[58]植物-微生物联合修复多功能放线菌Act12(密旋链霉菌)+籽粒苋增加籽粒苋在含镉土壤中株高㊁根长㊁生物量干重,增强籽粒苋对镉的耐受性,提高籽粒苋对镉生物富集浓度和修复效率,利用肥料与菌剂联合能进一步强化土壤重金属的植物修复效果[59]植物-微生物/化学联合修复丛枝菌根真菌(AMF)/EDTA +亚麻织物植物AMF㊁EDTA 可以增加亚麻植物对镉的耐受性和富集能力[60]多种微生物联合修复硫酸盐还原菌+解磷菌硫酸盐还原菌和解磷菌联合修复有效降低镉的迁移性,保持修复效果稳定,比单一细菌修复稳定性最高增加48.86%[61]多种化学物质联合修复海泡石+生物炭海泡石+生物炭联合修复农田土壤镉污染效果优于单独施用[62]电修复+化学修复氯化钾浸出(0.2%㊁0.5%㊁1.0%)与电动(EK)联合处理单个EK 处理表层土镉去除率为9.38%,1%氯化钾+EK 处理去除率可达到84.06%,该组合技术可减轻种植水稻和蔬菜的土壤镉污染[63]3㊀展㊀望为了人体健康,减少镉污染安全事件的发生,土壤镉污染问题亟待解决,未来土壤镉污染修复技术研究可以从以下几个方面着手:1)目前,针对土壤动物修复技术的研究较少,所取得的研究成果也有限㊂土壤镉污染动物修复技术作为土壤镉污染修复的方法之一,动物作为生物链中的重要一环,该方法虽存在诸多不足,但与其他土壤镉污染修复方法联用,或许可以达到意想不到的效果㊂2)土壤镉污染联合修复技术可以较单一修复技术而言提高修复效率,使各单一修复技术之间优势互补㊂近年来,针对该方面国内外虽已有一定的研究,但就目前土壤镉污染的严峻形势而言,仍旧存在诸多不足,且技术不够成熟㊁稳定,需进一步研究,为土壤镉污染修复作出实际贡献㊂3)我国土壤镉污染修复技术研究多集中在室内研究,室内环境与农田环境可能存在一定不同,实验室内验证成功的修复方案在实际操作中未必可行㊂因此,需将土壤镉污染修复技术与农艺措施㊁工程措施有效结合,力求研究出一系列切实可行㊁廉价高效的农田土壤镉污染修复技术㊂此外,最重要的是在已存在的土壤镉污染背景下,我们应避免出现新的污染,有关部门应加强管控,将 防治结合,预防为主 贯彻到位,切实做到 远离镉污染,人人有责 ㊂参考文献[1]㊀沙国平.化学元素的发现及其命名探源[M].成都:西南交通大学出版社,1996.[2]㊀徐良将,张明礼,杨浩.土壤重金属镉污染的生物修复技术研究进展[J].南京师大学报(自然科学版),34(1):102-106.[3]㊀王文兴,童莉,海热提.土壤污染物来源及前沿问题[J].生态环境,2005,14(1):1-5.[4]㊀王凯荣.农田生态系统镉污染研究[D].武汉:华中农业大学,2004.[5]㊀毛雪飞,吴羽晨,张家洋.重金属污染对土壤微生物及土壤酶活性影响的研究进展[J].江苏农业科学,2015,43(5):7-12.[6]㊀莫若斌,曲伯华.1931年日本发生富山 痛痛病 事件[J].环境导报,2003,(16):20.[7]㊀王倩,杨丽阎,牛韧,等.从环境公害解决方案到重金属污染对策制度建立 日本 痛痛病 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