㊀第43卷㊀第2期2023年㊀3月㊀辐㊀射㊀防㊀护Radiation㊀ProtectionVol.43㊀No.2㊀㊀Mar.2023㊃综㊀述㊃放射性气体37Ar 监测方法与系统发展现状概述孔淑颖,拓㊀飞,杨宝路(中国疾病预防控制中心辐射防护与核安全医学所,北京100088)㊀摘㊀要:37Ar 属于地下核爆炸特征活化产物,是全面禁止核试验条约组织(CTBTO )规定的核爆试验现场视察的核查核素,因此对采集的37Ar 气体活度浓度进行精准的现场或实验室测量尤为关键㊂对37Ar 的特性㊁取样纯化技术与活度测量方法进行搜集整理,归纳了国内外现场或实验室测量的先进装置与技术现状,为37Ar 活度浓度相关监测等应用领域提供技术支撑㊂关键词:37Ar ;活度浓度;正比计数器;现场监测;实验室测量中图分类号:TL81文献标识码:A㊀㊀收稿日期:2022-08-30作者简介:孔淑颖(1999 ),女,2020年6月毕业于山东第一医科大学应用物理学专业,现为中国疾病预防控制中心在读硕士研究生㊂E -mail:549830208@通信作者:拓飞㊂E -mail:flytuo@㊀㊀1996年通过的‘全面禁止核试验条约“(the Comprehensive Nuclear Test-Ban Treaty,CTBT )规定所有签约国不得以任何形式进行核爆炸或核试验[1]㊂目前,已有184个国家签约,168个国家批准该条约[2]㊂CTBT 还规定了由现场视察(OnsiteInspections,OSI )㊁国际监测系统(International MonitoringSystem,IMS )㊁建立信任措施(Confidence Building Measures,C&B)及磋商与澄清(Consultation and Clarification,C&C)构成的核查机制,以确保各缔约国在条约生效后履行其责任与义务[3]㊂放射性产物是核爆的确凿证据,因此放射性核素监测是签约国公认的IMS 重要核查技术之一㊂核爆炸释放的气态放射性核素有85Kr㊁37Ar 及Xe 的同位素等[4]㊂其中85Kr 天然本底较高,不易对发生的核事故进行明确判断;而133Xe㊁135Xe 活度虽高,但其寿命较短,不易在较长时间内进行现场核查[5]㊂37Ar 属于地下核爆炸特征活化产物,主要通过40Ca (n,4n )37Ar 与40Ca (n,a)37Ar 反应产生,浓度约为4.7ˑ10-7Bq /L [6],寿命适中且天然本底低,因而便于对其实施监测㊂20世纪80年代,美国物理学家曾开展37Ar 活度测量等相关实验并建议将其用于核爆炸取证,但因在远场大气的取样中未测到37Ar 而未能将其应用于现场核查[7]㊂21世纪初,中国工程物理研究院通过现场实验表明,沿核爆与核试验场地的地下断层和裂隙取样获得较高浓度37Ar 泄漏气体,其放射性强度可用来在现场视察中探测地下核试验[8]㊂2020年,Kirchner 等[9]通过实验数据分析与理论计算得到核反应堆释放的少量37Ar 并不会成为其用于核爆炸现场监测的障碍㊂目前,37Ar 已被全面禁止核试验条约组织(CTBTO)规定为现场视察的核查核素[10]㊂1㊀37Ar 的性质和特征㊀㊀37Ar 半衰期为35.04d,衰变方式为轨道电子俘获衰变(EC,100%),同时释放俄歇电子和特征X 射线㊂在衰变过程中,K 壳层电子俘获发射俄歇电子和X 射线能量均为2.82keV,分支比分别为0.815和0.087;L 壳层发射的俄歇电子或X 射线能量为0.27keV,分支比为0.089,其他壳层电子俘获发射的能量则更低㊂37Ar 衰变纲图示如图1所示[11-12]㊂由核爆炸所产生的37Ar 含量会随周围环境中钙含量㊁爆炸条件的差异而有所不同,变化范围约为4ˑ1011~5ˑ1012Bq /kt [13]㊂Carrigan [13]通过模拟地下核爆,发现核爆后80天内都可探测到通过爆㊃411㊃孔淑颖等:放射性气体37Ar监测方法与系统发展现状概述㊀图1㊀37Ar衰变纲图Fig.1㊀The decay scheme of37Ar炸裂痕扩散到地表的37Ar㊂但在现场视察中能采集到的37Ar气体样品活度较低,通常为100mBq/ m3~10Bq/m3,即使在分离㊁浓缩后放射性活度浓度也只有0.01~1Bq/L[14],因此,高灵敏地探测37Ar活度,发展建立精确㊁先进的现场取样与测量系统,是提升我国禁核试核查气体监测能力与快速应对核禁试验的关键㊂2㊀37Ar活度测量原理及方法㊀㊀在禁核试核查过程中,通过直接测量混入了大量空气的核爆泄漏气体样品来测量微量的37Ar 是不现实的㊂通常采用的办法是将37Ar从空气样品中分离出来,然后纯化㊁浓集,制成待测样品,用物理测量装置测定其放射性㊂因此,37Ar的监测在程序上主要包括三大步骤:泄漏气体取样㊁37Ar 分离纯化和放射性测量㊂2.1㊀37Ar气体的取样㊀㊀获取高浓度的37Ar泄漏气体是CTBT现场视察中的关键技术之一㊂取样常用两种方法:一种是利用真空泵或真空容器直接取地面空气,称为直接取样法;另一种是在场区地面覆盖致密性薄膜,然后将取样管道插入薄膜内取样,称为富集膜取样法㊂对于土壤裂隙中的气体样品,可将 针管 取样器插入土壤中不同深度进行取样,分别在不同抽气量时刻取少量样品进行分析,称为 针管 取样法[15]㊂表1给出了中国工程物理研究院在某次测量泄漏气体样品中通过不同取样方法获得的37Ar活度监测结果[15]㊂表1㊀不同取样方法所得样品活度浓度比较Tab.1㊀Comparison of sample concentrationsobtained from different methods㊀㊀除空腔样品(采用钢丝绳取样,对核查不适用)外,其他各种取样方法所得样品的活度浓度与取样地点㊁时间关系密切㊂表1中所列针管样品及空气样品是在同一地点㊁同一时刻取的,这反映了土壤裂隙中的样品扩散到地面空气中后,被空气稀释大约3个数量级㊂富极膜样品介于两者之间,估计比针管样品要小1~2个数量级[15]㊂在实际测量中,也可以将针管取样法与富集膜取样法结合起来使用,将多根针管取样器布放在场区内一定范围,将上端连接口并联,通过控制阀门分别从每一根取样器中采集一定量的土壤气体,大大提高了土壤气体取样效率,即 阵列 式针管取样法㊂1998年的核试验场区85Kr本底调查过程中,采用 阵列 式针管取样获得了满意的监测结果[16]㊂2.2㊀37Ar气体的分离纯化㊀㊀37Ar的分离和纯化亦是现场核查37Ar的技术难点㊂常采用低温气相色谱结合气-固化学纯化的原理对空气中的37Ar进行分离纯化㊂低温气相色谱法,即当混合样品随气体(流动相)通过固定相(低温色谱柱)时,经过吸附剂对各组分反复多次吸附㊁脱附的分配过程,使得各组分彼此分离后随流动相流出色谱柱的方法[7]㊂气-固化学纯化主要是利用固体反应床在一定条件下通过化学反应将气体组分中的杂质成分除去的办法[7]㊂相关仪器设备有气相色谱仪㊁气体流量仪㊁气体压力传感器㊁温度控制仪㊁真空计㊁色谱分离柱㊁化学纯化柱等[5]㊂实验中,先将含有37Ar的空气样品经过过滤器除尘,而后依次通过纯化柱和除氧柱,分别除去H2O㊁CO2㊁Rn以及大部分氧气,最后进入低温色谱柱中被吸附㊂调节色谱柱的温度,样品中被分离的各组分再通过气-固纯化柱,除去如微量的氧气等杂质,以得到所需的37Ar产品,并将其制备成放射性源[17]㊂将37Ar充入探测装置正比计数器之前,为进一步测定其提取效率及纯度,采用纯氦(He)作流洗气,对收集柱内的气体产品进行流洗并充入金属钢瓶中,用气相色谱仪测定37Ar的总量㊂此外,在进行活度测量时,也可以通过电子学系统考察坪斜㊁坪长情况,进一步判断气体的纯度是否满足物理测量要求[5]㊂㊃511㊃㊀辐射防护第43卷㊀第2期经过多次实验研究及对分离纯化设备参数优化,使用低温气相色谱结合气-固化学纯化法处理的空气量大,37Ar 的提取产额可达45%左右,流程的操作时间仅在2h 左右,产品纯度满足CTBT 现场视察中对活度浓度物理测量的要求[18]㊂2.3㊀37Ar 气体活度绝对测量2.3.1㊀37Ar 活度测量装置㊀㊀对现场视察中收集到的低活度37Ar 气体样品,采用低水平放射性测量方法(LLC )进行测量[19]㊂该方法在监测环境中氚活度㊁14C 考古年代测定㊁放射性示踪等方面都有广泛应用[20-21]㊂LLC 方法采用内充气正比计数器测量如3H㊁37Ar㊁133Xe㊁85Kr 等放射性气体[20]㊂正比计数器属于气体探测器,其工作区位于正比区㊂基本工作原理是入射粒子在通过电极间的工作气体时,与原子分子发生电离相互作用,产生离子对[22],电荷经收集处理后形成电信号并记录㊂当产生的电子漂移至计数管阳极丝附近时,电场强度会变大,电子获得能量再次与工作气体分子发生相互作用,生成新的离子对[23]㊂由于产生的电子离子对不断增加,会产生大量的正离子和电子,即发生气体的放大(电子雪崩)[24],因而易被正比计数器探测到(图2为内充气正比计数器工作原理图)㊂图2㊀内充气正比计数器工作原理图Fig.2㊀The schematic diagram of proportional counter理论上,当有一个带电粒子进入正比计数器的灵敏区内并形成一对电子离子对,便可被电子学系统记录,而低能光子与工作气体分子发生光电效应所产生的光电子亦可重复此过程㊂因此,其适用于探测低能量的电子及光子㊂37Ar 在衰变过程中,释放低能俄歇电子和X 射线,正比计数器的灵敏体积对这两种粒子的探测效率趋近100%[25],故通常采用内充气正比计数器系统探测37Ar 活度㊂2.3.2㊀37Ar 活度测量方法㊀㊀对37Ar 气体放射性活度浓度的测量结果并不能够直接使用,要通过一系列电子学器件修正(如死时间㊁端效应修正)和阈值以下漏计数(如能谱低能端修正㊁壁效应修正),才可得到绝对活度[25]㊂37Ar 测量系统死时间修正一般是对前端电子学和多道能谱的修正,但由于只有几个微秒,且会自动修正,影响较小,因此可不做特别处理[26]㊂由于37Ar 为单能电子,仅在衰变释放粒子的能量处成峰,因此对峰的收集需要卡上㊁下阈㊂实验上电子学卡下阈时会丢掉一部分计数,对于这部分计数损失要进行阈修正㊂37Ar 前端能谱平直,可采用外推法予以修正[27],即卡下阈L 后,在前端选取e 1,e 2,e 3 等各点,计算各选取点到下阈L 的计数,外推至1~L 道的计数即为下阈卡掉的计数㊂正比计数器探测气体需要加高压电场以收集脉冲信号,而其自身结构和内部单一阳极丝的影响会使高压电场在计数器端部发生畸变,致使管端场强减弱,对辐射粒子的探测能力减弱,即端效应㊂对其修正采用长度补偿法[28],即用三个长度不同而其他结构相同的正比计数器,任意两支对37Ar 测量计数率差除以体积差,即为37Ar 的放射性活度浓度㊂长度补偿法可达到极高的精确度,国际上发达国家的计量实验室(如NIST,NPL 等)在进行活度测量时均采用这种方法消除端效应[28]㊂若37Ar 衰变释放的粒子处于计数管壁的边界区域,其能量有较大概率不会沉积在计数管灵敏体积内,而是沉积到管壁上,此时粒子便不会被计数管收集,产生的计数损失称为壁效应损失㊂Mori [27]通过实验与理论计算证明壁效应的影响值与工作气体压力倒数相关,因此壁效应的修正采用压力倒数外推法,即调整多个工作气体压强,分别测量37Ar 的计数,外推至压力倒数为零即压力无穷大时,即为无壁效应的真实计数结果㊂经过上述一系列计数丢失的修正后,便可得到气体活度浓度测量的最终结果㊂㊃611㊃孔淑颖等:放射性气体37Ar监测方法与系统发展现状概述㊀3㊀国内外37Ar测量系统现状由于37Ar在现场采集的样品中活度普遍较低,且其衰变释放的低能俄歇电子和X射线探测难度较大,因此本底大小是影响测量结果精准度的关键因素㊂在测量核爆炸产生的放射性惰性气体活度浓度过程中,会受到来自外本底㊁内本底和噪声本底的影响,其具体来源及减弱方法列于表2㊂表2㊀核爆炸产生放射性气体测量过程中的本底影响3.1㊀国外37Ar测量系统发展现状㊀㊀国外最早对37Ar进行测量的是20世纪70年代瑞士伯尼尔大学建造的地下实验室㊂地下实验室的优势是本底较低,可以一定程度上减小37Ar 测量不确定度的影响[34]㊂近年来,为了进一步降低37Ar活度浓度测量过程中本底的影响,并提高测量装置的精确性和灵敏度,国外陆续建造并改进了内充气正比计数系统㊂2010年,位于华盛顿州里奇兰的西北太平洋国家实验室(PNNL)建造了浅层地下实验室,等效水深约30m[35]㊂该实验室通过在适当深度㊁对探测设施附加多层屏蔽和使用低本底辐射探测材料来减小本底的影响㊂为了解决此前使用的小型石英 Davis正比计数器 因小尺寸和有限气压范围对效率和光谱性能的限制[36],PNNL建立了超低本底正比计数器(ULBPC)㊂ULBPC采用高纯度电铸铜(OFHC铜)作为主要材料,体积为100 mL(STP),内径约为2.5cm,长度为20cm(上部㊁下部的构造如图3所示)[37]㊂PNNL对OFHC铜通过电化学纯化和化学表面处理进一步减少了体积和本底[37-38]㊂表面实验室是反符合装置主动屏蔽中观察到的宇宙射线率的6.1倍,从而达到了屏蔽的设计目标㊂此外,ULBPC在P10(90%氩气,10%甲烷)气体不同甲烷浓度产生的压力下进行了表征,发现其可以在10atm的填充压力下运行,并容纳接近1L的氩样品㊂同时,该系统可平行测量多达12个样品,大大增强了土壤㊁气体中37Ar本底研究能力[39]㊂在地下实验室采用OFHC铜建造的正比计数器进行测量时,宇宙射线及土壤中的放射性射线图3㊀PNNL ULBPC原型设计细节Fig.3㊀Prototype design details for the PNNL ULBPC 是产生本底的主要因素,而如果装置在地面运行,土壤中的放射性污染物对系统本底的有效贡献则会降低,宇宙射线和仪器组件中的铀㊁钍和钾等放射性污染物的影响占主导地位[40]㊂在这种情况下,仪器的屏蔽设计可以专门关注于减轻宇宙射线对测量的影响㊂PNNL新研发建立了地面正比计数器测量装置,该装置同时包含主动和被动屏蔽的正比计数器阵列,并以测量37Ar为例,分析了这种系统在与环境测量相关浓度水平下的灵敏性,以及估算了地面实验室操作时可以达到的最低最小可检测浓度(MDC)㊂该装置的屏蔽体由2cm厚的铅组成,放置在一个尺寸为8cmˑ8cmˑ16cm(WˑHˑL)的长型洞中(如图4所示)[41-42]㊂经实验测量可知,浅层地下实验室ULBPC对37Ar 测量的初始报告灵敏度约为0.002mBq/cm3,而地上装置测量初始获得的37Ar灵敏度水平约0.045mBq/cm3,说明地面测量系统对土壤中产生37Ar气体活性浓度水平范围变化非常敏感,对产生低能量衰变的放射性气体测量具有极高的灵敏度[42]㊂㊃711㊃㊀辐射防护第43卷㊀第2期图4㊀地上实验室低本底气体正比计数器屏蔽装置Fig.4㊀Low-background gas proportional countershielding device at ground-surface laboratory 3.2㊀国内37Ar测量系统发展现状㊀㊀国内方面对于实验室内37Ar活度准确性的测量以及标准建立相关内容尚不完善,目前仅有两家单位(中国工程物理研究院和禁核试国家数据中心)采用现场测量系统对37Ar进行活度精确测量㊂在20世纪80年代,中物院核物理与化学实验室曾采用内充气正比计数系统测量37Ar活度浓度,但受当时技术条件所限,测量结果灵敏度并未达到核查要求[43]㊂为满足禁核试对该气体现场视察的要求,该研究所在2005年建立了移动式37Ar探测系统的测量系统(movable37Ar rapid detection system,MARDS)(如图5所示),并已得到CTBTO的认可[43]㊂现场视察中收集到的气体样品活度比较低,因此MARDS系统的37Ar活度测量装置也采用了LLC方法㊂MARDS系统采用约1000mL的大体积正比计数器,在装入更多样品的同时提高了探测灵敏度[44]㊂该系统由LND4953型正比计数器㊁反符合探测器㊁环型铅屏蔽体和电子学组件构成㊂阴极管壁采用OFHC铜来降低计数管的本底计数㊂在计数管和4cm的铅屏蔽体之间加了井形塑料闪烁反符合探测器,进行主动屏蔽㊂塑料闪烁体构成接近4π立体角的反符合环以放置正比计数器㊂当宇宙射线(或其他射线)产生的脉冲信号输入到反符合电路后,电路将剔除脉冲信号,射线产生的本底计数被消除[44](图6为37Ar测量装置示意图)㊂图5㊀MARDS实物图Fig.5㊀The physical image ofMARDS图6㊀MARDS的37Ar测量装置图Fig.6㊀37Ar measuring device of MARDS MARDS的现场采样结果显示,37Ar的放射性探测灵敏度达到0.01mBq/cm3,满足‘现场视察中的测量设备清单和指标“所规定的0.05~0.005 mBq/cm3探测灵敏度要求[45]㊂现场核查系统为车载式系统,具有设备体积小㊁操作控制方便㊁监测能力高㊁机动性强㊁自我保障能力完善和可以独立完成野外作业等特点,监测能力满足CTBT核查的要求㊂2019年,禁核试北京放射性核素实验室也完成现场测量系统的研制,建立了低本底内充气正比计数器(LBPC)37Ar活度测量装置[19]㊂LBPC 系统与上述MARDS系统构造及材料类似,将体积为1003.8mL的计数管置于屏蔽体内部,屏蔽体采用分层结构,由外到内依次为5cm厚普通铅, 2.5cm厚低本底铅,2mm厚无氧铜和5mm厚的有机玻璃;屏蔽体上下各放置塑料闪烁体并配备光电倍增管㊂宇宙射线在计数管中产生的本底可由塑料闪烁体延迟后的 反符合 输出信号屏蔽㊂㊃811㊃孔淑颖等:放射性气体37Ar监测方法与系统发展现状概述㊀通过与未装备 反符合 装置所测量到的原始能谱进行对比发现,反宇宙射线能谱中37Ar峰区本底计数率最小可探测活度下限达到2.5mBq[19],装置对37Ar探测具有较好的精准度㊂4 结论及建议㊀㊀通过对放射性惰性气体37Ar的衰变性质㊁采样与纯化方式㊁先进探测装置进展的分析总结,可以看出在此类低能放射性核素的监测过程中,获得精确活度浓度水平的探测条件较为严苛㊂为了减小测量本底㊁提高探测灵敏度,国内外37Ar探测装置皆使用多层屏蔽㊁反符合设施和高灵敏辐射探测材料㊂但是,国内外尚无既可应用于快速现场测量系统,又达到极高灵敏度的装置,因此研发先进屏蔽材料与高精度测量技术,开发信噪比更高的电子学系统,仍是未来研究的方向㊂作为CTBT现场视察关键核素之一,37Ar的监测对探测核爆炸与核试验信息,快速组织有效的核防护具有重要意义㊂目前,我国仅开发了用于37Ar快速监测的现场装置,尚未建立针对37Ar活度测量的国家标准体系㊂在今后的研究中,有必要继续改进探测装置,优化电子学仪器,减弱辐射本底及噪声影响,进行实验条件分析和活度测量过程中影响因子的修正,探索放射性气体37Ar活度绝对测量最佳条件和技术,为发展完善放射性气体相关国家测量标准与效率刻度标准提供依据㊂参考文献:[1]㊀prehensive Nuclear-Test-Ban Treaty(CTBT)[M].Vienna,1996.[2]㊀Preparatory Commission for the CTBTO.Current treaty status[EB/OL].(1996-09-10)[2020-12-28].https://www..[3]㊀陈占营,黑东炜,王建龙.CTBT大气放射性氙监测技术进展[J].现代应用物理,2018,9(3):10-20.CHEN Zhanying,HEI Dongwei,WANG Jianlong.Progress 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:37Ar;activity concentration;proportional counter;on-site monitoring;laboratory measurement㊃121㊃。
